隨著可再生能源的快速發(fā)展，開(kāi)發(fā)低成本、長(zhǎng)壽命、高安全的大規(guī)模儲(chǔ)能技術(shù)成為實(shí)現(xiàn)碳中和的關(guān)鍵。中性水系有機(jī)液流電池（AORFBs）因分子結(jié)構(gòu)可調(diào)、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)備受關(guān)注。萘酰亞胺（NDI）衍生物憑借其高度的π-π共軛體系和雙電子存儲(chǔ)特性成為理想候選材料，然而循環(huán)過(guò)程中的側(cè)鏈和酰亞胺環(huán)易受OH⁻親核攻擊導(dǎo)致分解，且自由基態(tài)分子聚集引發(fā)粘度激增，嚴(yán)重制約其實(shí)際應(yīng)用。現(xiàn)有NDI材料雖通過(guò)親水基團(tuán)調(diào)控提升了溶解度，但仍面臨分子穩(wěn)定性不足和電池循環(huán)壽命短等挑戰(zhàn)。因此，開(kāi)發(fā)兼具高穩(wěn)定性、低成本的NDI電解質(zhì)材料是推動(dòng)AORFBs商業(yè)化的核心課題。
最近，西安交通大學(xué)前沿院何剛教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性提出了一種離子協(xié)同策略，用常壓法合成了一類具有高穩(wěn)定性的萘二酰亞胺兩性離子衍生物[(CBu)2NDI，(SPr)2NDI，(SPrOH)2NDI]。單晶結(jié)構(gòu)顯示，分子間側(cè)鏈的靜電相互作用力致使(CBu)2NDI形成平行交錯(cuò)的π-π堆疊模式（間距3.45 Å，位移角42.8°），有效抑制了高活性自由基態(tài)下的分子聚集，進(jìn)而在自由基狀態(tài)下保持較高的水溶性。通過(guò)核獨(dú)立化學(xué)位移值[NICS (1)]以及福井函數(shù)的計(jì)算，證明了陰離子的引入顯著抑制了OH⁻親核反應(yīng)導(dǎo)致的電解質(zhì)材料降解。此外，單點(diǎn)能的計(jì)算闡明了支持電解質(zhì)中K+在電池循環(huán)過(guò)程中的穩(wěn)定機(jī)制。該策略使(CBu)₂NDI的水溶性高達(dá)1.49 M，所構(gòu)筑的電池總電解質(zhì)成本低至$6.58·Ah⁻1，在2 M電子濃度下經(jīng)長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)無(wú)明顯的容量衰減。這些發(fā)現(xiàn)促進(jìn)了高性能中性水系有機(jī)液流電池的發(fā)展，并展示了其大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用的潛力。
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